2020年4月29日，Nature Communications雜志在線全文Article的形式發表了北京航空航天大學化學學院程群峰教授課題組在超韌材料的最新研究成果“Super-tough MXene-functionalized graphene sheets”。周天柱博士、吳超教授、王艷磊副研究員為第一作者，程群峰教授為通訊作者，北京航空航天大學化學學院為第一完成單位。

  MXene是一種新興的二維過渡金屬碳化物，具有高電導率、高表面積、優異的電化學儲能性能，自2011年首次報道以來，受到廣泛關注。然而由于MXene薄膜較低的力學性能，限制了其在柔性儲能領域中的應用。傳統的共混方法，由于弱界面作用和分散性差等因素導致MXene薄膜力學性能較低。聚合物雖然可與MXene復合提高其力學性能，但電導率很難進一步提高。因此，如何制備兼具高力學性能和高電導率的MXene柔性薄膜成為該領域的巨大挑戰！

  為了解決這一難題，北京航空航天大學化學學院程群峰教授課題組提出了界面復合協同策略。該研究發現了MXene納米片與氧化石墨烯發生Ti-O-C共價鍵交聯的現象，并揭示了共價鍵交聯的機理。同時與π堆積作用結合，實現了共價鍵和π堆積作用的協同效應。通過小角散射和廣角散射研究發現這種Ti-O-C共價鍵和π堆積作用的界面協同，不僅降低了MXene復合薄膜的孔隙率，而且還提高了石墨烯的規整度，獲得了高密實度的MXene功能化石墨烯復合薄膜（MrGO-AD），韌性高達~42.7 MJ m^-3，而電導率達~1329.0 S cm^-1。以這種超韌導電MXene功能化石墨烯復合薄膜材料為電極組裝的柔性超級電容器表現出優異的性能。

  研究發現MXene功能化石墨烯薄膜具有超高韌性、拉伸強度和電導率。課題組采取原位拉曼光譜和分子動力學模擬揭示了MXene功能化石墨烯薄膜材料優異韌性的機制，歸因于MXene與石墨烯之間的Ti-O-C共價鍵、MXene層間滑移作用以及π堆積作用間的協同效應。以這種超韌導電的復合薄膜為電極，組裝的柔性超級電容器表現出高的體積能量密度~13.0 mWh cm^-3，在0o到180o下進行17000次彎曲循環后，容量保持率仍為~98%。除此之外，串聯后的柔性超級電容器在平鋪、彎曲和扭曲狀態下均能使LED燈正常工作。因此，他們提出的MXene功能化氧化石墨烯策略，為制備兼具力學和電學性能的二維復合薄膜材料提供了新的研究思路和方向。

圖1. MXene與氧化石墨烯形成Ti-O-C共價鍵的示意圖（a），石墨烯薄膜材料的廣角激光散射圖：（b）rGO和（c）MrGO-AD，表明石墨烯納米片的規整取向度提高。以MXene功能化石墨烯復合薄膜材料為電極組裝的柔性超級電容器顯示出優異的機械穩定性：（d）不同彎曲率的容量保持率，（e）在0o到180o下進行17000次彎曲循環的容量保持率。 

  該工作得到中科院院士江雷教授指導，美國勞倫斯國家實驗室資深科學家Antoni P. Tomsia教授、中國科學院化學研究所李明珠研究員、英國帝國理工大學Eduardo Saiz教授、美國德州大學達拉斯分校房少立教授和美國工程院院士Ray H. Baughman教授的通力合作，得到國家自然科學基金優秀青年基金（51522301）、面上項目（21875010）和牛頓高級學者基金（519611303088），北京市杰出青年基金（JQ19006），以及北航青年拔尖人才計劃、青年科學家團隊、生物醫學工程高精尖中心、111引智計劃（B14009）等項目的資助。

  論文原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-15991-6